Vì từng trong quân ngũ Nguyễn Văn Đông đã viết nhiều nhạc phẩm về người lính miền Nam thời đó như “Chiều mưa biên giới,” “Phiên gác đêm xuân,” “Mấy dặm sơn khê,” “Khúc tình ca hàng hàng lớp lớp,” “Lá thư người lính”…
Nhạc phẩm “Phiên gác đêm xuân” được Nguyễn Văn Đông viết vào đêm 30 Tết năm 1956 khi ông phải xa nhà, gác phiên ở khu 9 Đồng Tháp Mười. “Chiều mưa biên giới” ra đời năm 1956 và nổi tiếng qua tiếng hát của Trần Văn Trạch. “Chiều mưa biên giới” và “Mấy dặm sơn khê” đã từng gây cho ông nhiều khó khăn khi bị Bộ Thông tin Việt Nam Cộng hòa ra quyết định cấm phổ biến vì lý do phản chiến vào năm 1961. Bài hát “Khúc tình ca hàng hàng lớp lớp” (còn mang tên “Hàng hàng lớp lớp”) nổi tiếng qua tiếng hát của Hà Thanh nhưng thường bị nhầm với nhạc phẩm Khúc tình Kinh Kha của Phạm Duy. Hà Thanh cũng chính là ca sĩ trình bày thành công nhất các nhạc phẩm của ông.[cần dẫn nguồn]
Nguyễn Văn Đông còn có nhiều bút danh khác như Phượng Linh, Phương Hà trên một số nhạc phẩm tình cảm như ‘”Khi đã yêu,” “Thầm kín,” “Niềm đau dĩ vãng,” “Nhớ một chiều xuân”… Với bút danh Đông Phương Tử và Phượng Linh, ông đã viết nhạc nền và đạo diễn cho trên 50 vở tuồng, cải lương nổi tiếng ở miền Nam trước năm 1975 như Nửa đời hương phấn, Đoạn tuyệt, Tiếng hạc trong trăng, Mưa rừng…